复合型MIL-101(Fe)及其衍生物的制备与催化性能探究
金属有机框架(Metal-Organic Frameworks)材料MIL-101(Fe)，由于具有大孔、高表面积和高活性位点密度等优点，使其适用于多相催化。本论文对复合型MIL-101(Fe)及其衍生物的合成及催化性能进行了探究。主要研究内容如下： (1)采用简单水热法，改变原料配比，优化制备了MIL-101(Fe)，进一步制备了MIL-101(Fe)/SiO2，并探究其催化还原对硝基苯酚的催化性能。研究发现，相较于MIL-101(Fe)，由于界面作用，MIL-101(Fe)/SiO2催化活性大幅提高。界面组分可以改善固体界面的自由能，并且使界面的电子运动传递方式发生改变。另外，还发现在碱性环境中MIL-101(Fe)/SiO2的催化稳定性大幅提高。根据实验现象得出，催化还原对硝基苯酚的过程中能协同制氢。进一步探究了MIL-101(Fe)基复合材料催化还原对硝基苯酚协同制氢反应以及反应机理。 (2)通过煅烧，分别将MIL-101(Fe)和MIL-101(Fe)/SiO2转化为Fe2O3和Fe2O3-SiO2材料，采用浸渍-还原法、水热法以及改进的Storm法，根据不同制备顺序，合成了(Cu/Fe2O3)@SiO2、(Cu/SiO2)@Fe2O3和Cu/(Fe2O3-SiO2)材料，并将其用于光催化还原对硝基苯酚、降解环丙沙星和布洛芬。实验结果表明，Cu/(Fe2O3-SiO2)的光催化活性最佳，Cu作为主要活性组分，暴露于三元Fe2O3催化剂表面与不同氧化物载体分别作用可以起到最佳的催化效果。说明三元催化剂各组分的不同组合顺序会对催化剂的催化活性产生显著的影响。进一步提出Cu/(Fe2O3-SiO2)可能的光催化反应机理。 (3)采用浸渍-还原法将Au和Cu分别负载于不同载体，并将复合材料进一步煅烧处理，用于还原对硝基苯酚和光催化反应。研究发现Cu与ZSM-5之间的金属载体作用效应较Au大，粒子较小且煅烧前后粒子尺寸变化不大，催化活性较好。ZSM-5作为载体时煅烧前后催化性能变化最稳定。进而采用类似方法制备了(Au-Cu)/ZSM-5用于光催化反应，发现(Au-Cu)/ZSM-5粒径小且煅烧前后尺寸变化小，同时Au与Cu之间产生作用，(Au-Cu)/ZSM-5载流子寿命延长，光催化活性进一步提高。从而提出了(Au-Cu)/ZSM-5可能的光催化反应机理。
金属有机框架材料;Fe2O3复合催化剂;负载型金铜催化剂;还原硝基芳烃协同制氢;光催化性能
闽南师范大学
硕士
物理化学
张燕辉
2021
中文
O643.36
2021-08-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）