新型复合光催化抗菌体系的设计及机制研究
生活的环境中存在着许多的致病细菌，它们可以通过接触、空气传播、食物等方式传播到我们的手，口腔等身体内部，导致肺炎、梅毒、霍乱和肺结核等疾病。因此开发高效的杀菌方法具有极其重要的意义。光催化技术因利用太阳光，不消耗其他能源，能耗低、操作简单、无二次污染、反应条件温和，而备受科学家们的青睐。目前研究与应用较为广泛的半导体材料主要是TiO2，但其禁带宽度较宽，只能被紫外光激发，而紫外光只占太阳光很小的部分（少于5%）并且会对人体造成损伤，同时TiO2较高的光生载流子的复合率也使得其量子效率非常低。如何获得可充分利用太阳光、并且载流子迁移率较高的可见光催化剂已经成为一个重要的研究领域。为此，本文拟从以下三个方面出发解决上述问题：（1）探索新型光催化剂的杀菌性能，并对其进行改性，提高光能利用率及载流子的分离效率，从而增强杀菌效率；（2）设计新型光催化-光热协同体系来提高杀菌效率，探索两者相互促进的机制；（3）设计微马达，从而促使催化剂和细菌在微观上的直接接触，既提高催化剂和细菌的碰撞效率，又可提高活性物种的产生与运输，从而提高杀菌效率。鉴于以上设想，本论文开展了如下工作： （1）碳氮低聚物杀灭大肠杆菌的性能研究 量子效率低是限制C3N4性能的主要因素。与传统的掺杂、复合等方法相比，本文降低了三聚氰胺的煅烧温度，并加水以获得掺氧的碳氮低聚物（CxNy）。通过这种简单方法获得的CxNy包含四个元素，碳，氮，氧和氢。探索了这四个元素和官能团对聚合路径，光能利用率和载流子分离效率的影响。通过线性拟合，认为聚合度主要受C-OH的影响，光能利用率，载流子分离效率和活性物种的产生效率受C-O键和C-N键的比值的影响，随着水量的增加，比值增加，光吸收能力，光生载流子分离能力和活性物种的产生能力均提高，因此光催化杀菌活性明显提高。另外，C-O-C键诱导纳米棒形成，自发定向聚合成同型异质结，有效提高了载流子分离效率。因此，CxNy提供了提高碳氮有机物光催化剂活性的新途径。 （2）BiOI-GO光催化-光热协同体系杀灭鲍曼不动杆菌的性能研究 通过简便的溶剂热法制备了稳定结合的BiOI-GO复合材料。BiOI晶体通过Bi-C键均匀分布在GO纳米片上。通过热成像仪，紫外-可见分光光度计，光电流等表征探究了温度，吸光度，载流子分离效率，钾离子流出等的变化，证明了光催化与光热之间的协同作用。GO的光热效应改善了影响光催化活性的两个主要因素。一方面，PTE以更高的光热转化效率提高BiOI-GO复合材料的固溶温度，并诱导BiOI晶体的光生电子的产生，从而获得更多的能量和更高的载流子迁移率。另一方面，BiOI-GO复合材料的温度升高提高了其光吸收能力。与单独的光催化过程相比，BiOI-GO复合材料具有光催化-光热协同效应，提高了鲍曼不动杆菌的抗菌性能，提高了TOC的去除率和钾离子的流出。BiOI-GO复合材料的协同光催化-光热作用为将来环境消毒的潜在应用提供了重要意义。 （3）光催化-微马达协同体系用于高效光催化抗菌的研究 虽然光催化、光催化-光热协同体系等可有效提高杀菌效率，但这些体系中微观的细菌与催化剂的接触只能依靠外加的宏观搅拌，并不能使细菌与催化剂有效接触。本文设计了微马达（Micromotor）以促进细菌与催化剂的碰撞效率，提高杀菌活性。相比于传统的靠气泡推动，电场驱动因其不需要消耗外加能源而备受科学家们的青睐。因BiOCl本身具有内部电场而选其作为Micromotor，但其可见光响应较弱，电场较弱，因此在BiOCl晶格中加入了碳，一方面可以增强可见光吸收，另外，可以提高电场的非均匀分布，提高电场强度，从而有效推动催化剂的运动。因此，C-BiOCl强大的内部电场使其无需消耗能源就可产生较快的速度，增加了细菌与催化剂的碰撞几率与接触，提高了BiOCl光催化剂本身的杀菌能力。这种靠本身电场作为运动驱动力的微型发动机的诱人性能在国防、环境和生物医学等领域有可能以更经济和可持续的方式发挥作用。
环境消毒;复合光催化抗菌体系;可见光催化剂;光热效应;载流子分离效率
上海师范大学
硕士
物理化学
霍宇凝
2020
中文
R187
2020-10-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）