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石墨烯基纳米材料处理模拟废水中染料(亚甲基蓝,甲基橙)的研究

齐继美
贵州师范大学
引用
随着染料工业的快速发展,染料被广泛应用于纺织、医药、造纸、皮革、化妆品等领域。染料在给人们的生活带来巨大经济效益的同时,也产生大量染料废水排放到环境水体中,导致染料废水对环境的污染日益严重。染料具有污染量大、种类多、结构复杂和难以生化降解等特点。亚甲基蓝和甲基橙都是较典型的偶氮染料,此类染料废水毒性大且色度高可以通过眼睛来识别,会对人和动物产生一系列危害。因此,寻找有效的方法处理染料废水具有重要意义。  本文采用共沉淀法制备了rGO/Fe/Co介孔纳米复合材料用于去除模拟废水中的亚甲基蓝。利用X射线衍射、扫描电镜、拉曼光谱、能量色散X射线谱、氮气吸附和X射线光电子能谱对复合材料进行了系统表征。结果表明,rGO/Fe/Co介孔纳米复合材料的比表面积为108.445m2/g,其孔径分布主要集中在3.94nm。通过响应面法、人工神经网络-粒子群算法和人工神经网络-遗传算法模型对初始浓度、初始pH值、反应时间和温度等参数进行优化,预测实验最佳条件和染料最大去除效率。响应面优化预测亚甲基蓝的最佳参数为:初始浓度为300mg/L,初始pH值为5.0,温度为35.00℃,反应时间为12min。在此条件下预测的最大去除率为91.25%,相应的实验值为88.37%。采用人工神经网络-粒子群模型预测的最佳工艺参数为:初始浓度为200mg/L,pH值为6.0,温度为34.17℃,反应时间为15min,在此条件下最大去除率为93.47%,相应的实验值为92.95%。人工神经网络-遗传算法模型的性能表明,在初始浓度为214mg/L、pH值为3.8、温度为25.5℃、反应时间为10.7min的条件下,预测的去除效率为89.29%,相应的实验值为90.64%。神经网络-粒子群优化模型的R2值最大且MSE值最小,由此可见,该模型更能有效地用于评价和优化各自变量对亚甲蓝染料去除效果的影响。用Langmuir、Freundlich、Temkin和D-R等温模型对实验数据进行了分析。结果表明,在298K时,Langmuir模型的最大吸附量为909.10mg/g。动力学研究表明,实验数据与伪二级动力学模型吻合(R2=0.9989),能较好地描述染料去除过程。此外,还计算了热力学参数,包括吉布斯自由能变化、熵变化和焓变化,分析表明该过程具有自发和吸热的特性。总之,此介孔纳米复合材料可以作为一种低成本、快速的去污剂用于处理染料废水。  本文还成功合成了介孔Fe3O4/rGO/N-F共掺杂TiO2纳米复合材料,利用紫外可见漫反射和光致发光光谱等方法对其进行了表征,并研究了该材料在不同工艺条件下对甲基橙的光催化降解。采用响应面法和人工智能(如:径向基函数神经网络、随机森林)进行建模优化。研究初始浓度(30-50mg/L)、初始pH(3-5)、剂量(0.1-0.16g)、反应时间(50-70min)对降解甲基橙的影响。结果表明,该材料在一定条件下能有效的降解甲基橙。采用神经网络-粒子群优化模型比响应面和人工神经网络-遗传算法模型更为精确。人工神经网络-粒子群算法模型预测甲基橙的光降解效率值为95.8%,对应的实验值为93.78%。动力学研究表明实验数据与伪一级动力学模型中拟合良好。此外,再生实验表明复合材料适用于循环降解甲基橙。  总之,这些介孔纳米复合材料具有比表面积大、成本低和对亚甲基蓝和甲基橙染料有高的去除能力等优点,并表明人工智能技术优化去除工艺是成功的。

染料废水;石墨烯基纳米材料;亚甲基蓝;甲基橙;降解性能;去除效率

贵州师范大学

硕士

化学;分析化学

胡继伟

2020

中文

X788;X703.5

2020-09-27(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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