聚吡咯和水滑石负载型催化剂的制备及催化性能研究
负载型催化剂因具有可回收以及高效的性能，在催化合成和工业反应有着广泛应用和重要作用。在负载型催化剂的制备时，常利用载体的稳定性、较大的比表面以及可调控性等特性，改善负载的活性成分难回收、易团聚、后处理难等不足。本文以聚吡咯和水滑石为基底，制备了聚吡咯负载溴化银催化剂、聚吡咯负载碘以及水滑石负载路易斯酸催化剂，并使用红外光谱、热重、扫描电镜等仪器表征催化剂，探究了聚吡咯负载溴化银催化降解罗丹明B（RhB）的能力和聚吡咯负载碘催化合成多取代芳基咪唑类化合物，并考察了水滑石负载路易斯酸催化Strecker反应和制备异硫氰酸酯的实验效果。得到了如下结论： （1）使用十六烷基三甲基表面活性剂作模板，同时为溴化银为提供溴源，采用双滴法，制备出三种不同溴化银含量的聚吡咯/溴化银催化剂（PPy/AgBr），所制备的光催化催化剂拥有网络状聚吡咯活性基底以及粒径均一的溴化银颗粒，催化去除RhB的性能优于纯溴化银，其中最优催化剂在1h的催化去除效率能达到93%，循环利用三次任有催化去除能力。 （2）利用聚吡咯纳米线为载体，制备了聚吡咯负载碘催化剂（PPy/I2），实验以苯甲醛、乙酸铵、苯偶酰为模型进行咪唑化合物的合成探究，对所使用的溶剂、催化剂用量、底物物质的量比以及反应时间进行考察。在最佳反应条件下：正丁醇为溶剂，原料物质的量比为n苯偶酰∶n苯甲醛∶n醋酸铵=1∶2∶8，催化剂（PPy/I2）用量为15mol%，回流用时为3h，最高产率可达93.1%。 （3）使用浸渍法制备了水滑石负载路易斯酸，实验以LDH/I2作催化剂，在甲醇溶剂中，苯甲醛和苯胺为原料，TMSCN提供氰源，合成α-氨基腈，对反应条件优化后，得出最优条件：当苯甲醛、苯胺、TMSCN三者的原料摩尔比1∶1∶1.4，催化剂（LDH/I2）用量为10mol%，在甲醇溶剂中搅拌反应10min，收率最高为98.3%。此外，在乙醇为溶剂中，以水滑石负载氯化铜（LDHs/CuCl2）为催化剂，超声催化合成α-氨基腈类衍生物，室温条件下，最佳摩尔比为n苯甲醛:n苯胺:n TMSCN=1∶1∶1.5，超声时间为10min时，在此条件下可以高效合成9种α-氨基腈衍生物，最高产率可达91.5%。 （4）实验以苯胺、二硫化碳为反应模板，考察了催化剂、溶剂、碱种类以及物质的量比，得出最优反应条件，在乙腈溶剂中，使用LDH/FeCl3为催化剂，物质的量比为n苯胺∶n二硫化碳=1∶5，添加碳酸钾作碱，反应3h，可高效制备2,4,6-三甲基异硫氰酸苯酯，产率为80.1%。反应在最优的反应条件下，多种芳香胺底物的反应适应性良好。
负载型催化剂;制备工艺;聚吡咯;水滑石;催化性能
贵州师范大学
硕士
化学;分析化学
尹晓刚
2020
中文
TQ426.6
2020-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）