基于层状SnP3体系的新型廉价析氢催化剂设计及机理的理论研究
化石能源是人类生存与发展的重要物质基础，其所引起的资源匮乏和环境恶化促使我们寻找和开发优质、可靠和清洁的新型能源。氢气由于来源丰富、环保、能量密度高等优点，被认为是替代化石燃料的理想能源载体。开发氢能的关键是要获得高效的催化剂，以降低反应过程中的过电势。 基于密度泛函理论（DFT）计算，我们系统研究了二维层状SnP3体系的析氢催化活性。计算结果表明，单层SnP3纳米结构可以表现出良好的HER催化活性，其磷原子上方是析氢催化活性位点。与单层SnP3相比，几层SnP3纳米结构具有相对较弱的HER活性。进一步，我们通过施加表面应力去有效改善这些二维层状SnP3纳米结构的HER活性。计算结果表明通过对单层SnP3施加压缩应力和对几层SnP3施加拉伸应力，可以同时优化其H*吸附状态和导电性，使这些二维层状纳米结构拥有更高的HER活性。 此外，通过交替堆叠单层SnP3和石墨烯，构建了一系列新的二维双层和三明治纳米结构（nL-SnP3/G）。石墨烯的加入有效改善了H*吸附状态和导电性，使复合体系均表现出比单层SnP3更高的HER催化活性。进一步研究发现将N原子或B原子掺杂到石墨烯中，可以更有效提高这些二维复合体系的HER催化活性；与N原子掺杂相比，B原子掺杂的效果更好。同时，计算结果揭示，所有这些基于二维层状SnP3的纳米材料都具有很大的负层间相互作用能（Eint），表明它们的结构具有稳定性。显然，由于同时具有高的结构稳定性和良好的导电性，这些二维层状SnP3基纳米材料可以成为非贵金属高效HER电催化剂设计的优秀的候选者。
磷化锡;二维层状结构;纳米结构;催化活性
吉林大学
硕士
物理化学
黄旭日
2020
中文
O643.36
2020-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）