Ti-Fe2O3光阳极电子传输层的构筑及其光电化学水氧化性能研究
随着工业化的快速发展，能源危机和环境污染问题日益成为人们关注的主题，寻求新的、可持续发展的能源是解决这两大问题的有效途径。光电化学分解水是将地球上丰富的太阳能资源在电能的辅助下直接转化为化学能的有效手段，在这一过程中，合适的光阳极的选择是最为关键。众所周知，影响光阳极光电化学分解水性能的因素主要包括光吸收、光生电荷的分离、光生空穴的注入三个方面。α-Fe2O3具有合适的带隙、优异的化学稳定性、无毒无污染和低成本等优点，是一种被广泛研究的光阳极材料。但是导电性差和光生电荷载流子寿命短等缺点导致α-Fe2O3具有较低的光生电荷分离效率，从而限制其在光电化学分解水中的应用。为了改善光生电荷的分离与传输，在FTO基底与α-Fe2O3光阳极之间电子传输层的构筑成为提高其光生电荷分离效率、抑制α-Fe2O3光阳极体相复合的重要手段。因此，深入研究电子传输层的构筑对光阳极光电化学性能的提高具有重要的意义。 本论文主要以Ti-Fe2O3为光阳极，在筛选电子传输层时，除了兼顾电子传输层的载流子迁移率之外，重点考虑了电子传输层与Ti-Fe2O3光阳极是否满足能带匹配原则，深入研究电子传输层的引入对Ti-Fe2O3光阳极光生电荷的分离与传输行为的影响，为构筑高效的电子传输层提供了理论指导。 研究内容主要分为以下两个部分： 1.W-TiO2电子传输层的构筑对Ti-Fe2O3光阳极光生电荷行为及光电化学性能影响的研究：Ti-Fe2O3光阳极和FTO基底由于两者费米能级的差异会在Ti-Fe2O3/FTO界面处产生肖特基势垒，这个势垒的存在会阻碍Ti-Fe2O3光阳极上的光生电子向FTO基底的迁移。基于能带匹配原则，我们在Ti-Fe2O3光阳极与FTO基底之间引入TiO2电子传输层和W-TiO2电子传输层。结果表明W-TiO2作为电子传输层，降低了Ti-Fe2O3/FTO界面处的肖特基势垒，促进了Ti-Fe2O3上的光生电子向FTO基底的迁移。虽然W-TiO2/Ti-Fe2O3的光电流密度提高了大约1倍，但起始电位却有140mV的负移。 2.WO3电子传输层的引入对Ti-Fe2O3光阳极光生电荷行为及光电化学性能影响的研究：为了进一步提高Ti-Fe2O3光阳极的光电化学性能，我们在Ti-Fe2O3光阳极与FTO基底之间引入了载流子迁移率更高且与Ti-Fe2O3光阳极能带结构匹配的WO3电子传输层。结果表明，WO3电子传输层的引入可以有效地减小光生电子由Ti-Fe2O3转移至FTO基底的阻力，降低了Ti-Fe2O3光生电荷的体相复合几率，提高了Ti-Fe2O3光阳极光生电荷的分离效率。在电子传输层的作用下，WO3/Ti-Fe2O3复光阳极的光电流密度在1.23Vvs.RHE时提高了4倍左右，达到了2.15mA/cm2。
光阳极材料;钛基氧化铁;电子传输层;光生电荷;光电化学;水氧化性能
吉林大学
硕士
物理化学
谢腾峰
2020
中文
TM242;TM201.44
2020-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）