锂渣基负载Sn/Zn粒子电极的制备及电生物耦合处理PPCPs的试验研究
我国不仅是人口大国，同时是个人护理用品(Pharmaceuticals andPersonalCare Products, PPCPs)的生产与使用大国。但大部分的PPCPs被消费后，并没有被完全消耗，而是转移到水环境中，虽然含量在ng/L~ug/L的数量级，但其对水生环境及人类的影响已经引起广泛关注。 本文针对传统污水处理厂对PPCPs类新兴有机污染物去除效果不佳的问题，基于电场与微生物的协同作用构建降解城市污水中PPCPs的电生物耦合体系，结合采用浓硫酸-碳酸钙法提炼碳酸锂产生大量锂渣且利用率低的现状，依据“工业废渣、变废为宝、保护环境”的理念，制备锂渣基负载Sn/Zn粒子电极，并以其作为电生物耦合系统的填料。本试验不仅考察了电生物耦合系统在不同电流密度下长期运行时对三种目标污染物(氯贝酸、双氯芬酸钠、水杨酸)的降解效能，而且研究了电生物耦合系统在不同电流密度下稳定运行时污染物的空间特性及作用机制，最后通过高通量测序技术从分子生物学角度揭示电流密度对微生物群落结构演替规律的影响。 试验结果表明：以锂渣为骨料，黏土为粘合剂、铁粉为外加剂、淀粉为成孔剂时，其质量比为16∶2∶1∶1时，且以SnC14?5H2O和ZnO为电催化活性物质，煅烧温度1170℃，保温时间1h的条件下，所制备的锂渣基负载Sn/Zn粒子电极的性能较优；制备的锂渣基负载Sn/Zn粒子电极对水杨酸的吸附动力学符合准二级动力学模型，拟合R2为0.995。对吸附水杨酸的热力学分析发现，Langmuir方程能够更好地描述吸附等温线，其拟合R2为0.991~0.998。 以普通曝气生物滤池为参比，研究了电生物耦合系统在电流密度为0.45mA/(cm)2、0.55mA/(cm)2、0.64mA/(cm)2、0.73mA/(cm)2时对污染物的降解效能。试验结果表明，随着电流密度的升高三种目标污染物的去除率先增大后减小，但去除效果均高于普通曝气生物滤池。电生物耦合系统对氯贝酸的去除率分别为47.08%、57.43%、69.50%、55.92%，比曝气生物滤池分别提高了20.65%，17.34%，26.75%和30.27%；电生物耦合系统对双氯芬酸钠的去除率分别为52.04%、53.06%、79.40%和71.82%，比曝气生物滤池分别提高了29.67%、16.22%、33.58%和43.17%；电生物耦合系统和曝气生物滤池对水杨酸均有较高的去除效果。 考察了电生物耦合系统降解典型PPCPs的空间特性及作用机制。结果表明，在降解典型PPCPs时各种作用机制的降解能力顺序如下：电生物耦合作用＞电化学作用＞生物作用＞粒子电极的吸附截留作用。存在R电生物-电化学-吸附截留＞R生物-吸附截留和R电生物-生物-吸附截留＞R电化学-吸附截留，且电生物耦合系统、普通曝气生物滤池、电化学系统及过滤系统对氯贝酸的去除率分别为84.47%、18.50%、34.50%和6.42%。同时存在R’电生物-电化学-吸附截留＞R’生物-吸附截留和R’电生物-生物-吸附截留＞R’电化学-吸附截留，且四组体系对双氯芬酸钠的去除率分别为95.22%、21.23%、57.72%和2.46%。揭示电生物耦合作用不仅促进了专性功能菌的生长繁殖而且较好的发挥了电化学作用，最终实现了1+1＞2的加和作用。而对于水杨酸的降解，四组体系的去除效果都较好，基本维持在95%以上。 高通量测序表明，Flavobacteriaceae(黄杆菌科)、Hydrogenophaga(氢噬胞菌属)和Comamonadaceae(丛毛单胞菌科)三个菌属为电流密度为0.64mA/(cm)2时的独有优势菌属，其在降解有机物、脱氮除磷及去除三种目标污染物中起到至关重要的作用。当电流密度分别为0.00mA/(cm)2、0.45mA/(cm)2、0.55mA/(cm)2、0.64mA/(cm)2、0.73mA/(cm)2时，在门水平上的Proteobacteria(变形菌门)、Bacteroidetes(拟杆菌门)占到群落结构的三分之二，是最具有优势的菌门；Thiothrix(丝硫菌属)为共有优势菌，进一步揭示电流有利于Cloacibacterium(酸杆菌属)的生长代谢，但对Halothiobacillaceae(盐硫杆状菌科)和Caldilineaceae(暖绳菌科)的生长繁殖存在抑制作用。
污水处理;有机污染物;去除效果;电生物耦合法;微生物群落结构
济南大学
硕士
建筑与土木工程
冯岩
2019
中文
X703
2020-01-09（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）