蓝绿色氮硅荧光粉的合成工艺及其光学特性和热稳定性的研究
PC转换型白光LED因体积小、结构稳定、光效高、寿命长、环境友好等优点，经过多年的研究已经成熟地应用于市场。荧光粉自身的光学特性、热稳定性及配色方案对LED的光电参数和性能起着决定性的作用。氮化物荧光粉因SiN4四面体而具备优异的结构稳定性，进而吸引了研究者的青睐。但是，目前存在着制备工艺繁琐，设备精度要求较高，生产成本较高，不易实现产业化等诸多问题。同时，单纯制备的荧光粉往往存在着物相不纯、颗粒均匀性较差、团聚严重等现象，严重了粉体的吸收率，降低了荧光粉的发光性能。因而，针对荧光粉合成工艺和表面处理技术的研究迫在眉睫。 本文旨在解决上述荧光粉存在的问题，结合了不同制备方法和不同表面处理工艺，从多维角度分析了氮（氧）化物体系荧光粉的发光特性和热稳定性的差异。同时，将自制的粉体结合现代化封装技术制造成WLED，证实了其在固体照明领域的应用潜能。具体研究内容如下： 1、利用碳热还原法合成了白光LED用LaSi3N5:Ce3+蓝色荧光粉。研究了合成温度对样品的影响，确定了1600℃为LaSi3N5:Ce3+荧光粉最适宜的合成温度。研究了活性炭对合成样品的晶体结构和发光性能的影响，结果表明样品的发光强度随活性炭含量增加呈现出先增加后降低的变化趋势，并且在C含量为nc/nLa=4:1时发光性能最佳，同时光谱主峰位置出现先红移后蓝移的现象。研究了退火对荧光粉的影响，发现退火后样品的发光强度与热处理前相比提高了60%-345%，并且物相纯度提高。将自制的LaSi3N5:Ce3+荧光粉进行封装得到了稳定的白光LED。 2、利用高温固相法合成了不同Sr掺杂含量的（Ba1-x、Srx）Si3O4N2:Eu2+绿色荧光粉。研究了合成温度对荧光粉的影响，确定了最佳合成温度为1175℃。研究了不同洗涤工艺对荧光粉发光性能的影响，确定了最适宜的处理方式为稀盐酸洗涤。随着Sr含量增加，样品因Sr替代主晶格中Ba的位置，XRD往衍射角右侧移动。（Ba1-x、Srx）Si3O4N2:Eu2+荧光粉的激发光谱覆盖了近UV到蓝光范围，拥有单峰宽带发射谱（470nm-650nm），主峰位置大致在520-534nm，这归结于二价Eu的5d-4f能级跃迁，并且在Sr掺入含量为10%时发光性能达到最佳。样品具备优异的热猝灭性能，经200℃工作后样品仍具备优异的热稳定性。将自制的荧光粉与商用红粉CaAlSiN3:Eu2+和蓝光芯片（波段为450nm）组合封装成WLED，测试得到WLED的色温为2902K，色坐标位于（0.4456,0.4093），显指Ra为97.4，R9为97.3，满足白光照明需求。 3、利用溶胶凝胶法制备了纳米级SiO2微球，并进一步合成了（Ba1-x、Srx） Si3O4N2:Eu2+@SiO2复合型材料。研究了SiO2的合成工艺对生长的颗粒形貌、粒径、均匀性的影响，结果表明SiO2的粒径会随着氨水浓度增大而逐渐增大，而TEOS浓度的影响较小。研究了不同包覆厚度对（Ba1-x、Srx）Si3O4N2:Eu2+@SiO2结构、形貌与发光性能的影响。研究结果表明：包覆后的SiO2微球是以均匀附着在粉体表面的形式存在于体系当中，包覆不会破坏（Ba1-x、Srx）Si3O4N2:Eu2+的晶体结构，当加入荧光粉的质量为1g时发光性能显著提升。
蓝绿色氮硅荧光粉;高温固相法;Sr掺杂;热稳定性;光学特性
中国计量大学
硕士
电子科学与技术
王乐
2018
中文
TN104.3
2019-04-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）