Pd/掺杂多孔碳催化剂的制备及其在有机反应中的应用
铃木(Suzuki)反应由于具有强的底物适应性、官能团容忍性等特点而被广泛用于多烯烃、联苯衍生物等的合成领域。为增强催化剂钯粒子的分散性及活性,常常将其植入到其它载体材料中。介孔碳材料具有孔径分布较窄、比表面积大、孔道开放利于扩散等优点,是理想的载体材料。本论文主要采用模板法可控地合成了掺杂介孔碳材料,后采用浸渍法将钯植入到掺杂介孔碳材料中,将合成的金属/掺杂多孔碳材料用于催化 Suzuki 反应,探究了其催化活性及循环使用稳定性。主要内容如下: 第一部分,利用水热法通过改变合成过程中剪切力(搅拌速率)大小,实现了对SBA-15尺寸的调控,进而获得了具有不同孔容和比表面积的SBA-15;然后用浸渍法,以蔗糖为碳源,合成相应的不同尺寸的CMK-3。探究了它们吸附亚甲基蓝的能力。结果发现,大的搅拌速率有利于获得尺寸更大的SBA-15,相应的CMK-3的比表面积和孔容也更大,进而导致了更大的最大饱和吸附量和更快的吸附速率。 第二部分,以SBA-15作为模板,通过在制备CMK-3的过程中分别加入含氨水、水合肼、噻吩、磷酸二氢铵作为氮源、硫源、氮磷源,制备了氮掺杂、硫掺杂、氮磷掺杂的多孔碳材料,为后续的催化剂制备提了可供选择的载体。 第三部分,通过浸渍法,将Pd分别植入到硫掺杂多孔碳和氮磷掺杂多孔碳,得到两种催化剂材料,研究了它们催化 Suzuki 偶联反应的性能。结果发现,这两种催化剂具有很高的催化活性,更重要的是,相比负载于非掺杂CMK-3的催化剂,具有更好的循环使用稳定性,该结果为提高偶联反应催化剂的循环稳定性提供了一种新思路。
多孔碳催化剂;有机反应;掺杂改性;介孔结构
温州大学
硕士
化学
黄少铭;陈伟
2016
中文
O643.36;O621.251
2019-01-18(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)