三元钨基纳米材料的可控合成及电分解水性能研究
析氧反应是电催化分解水的决速步。当前用于析氧反应的催化剂仍具有成本高、效率低、稳定性差等缺点。因此开发新型电催化剂具有重要意义。钨酸盐材料在传感、发光、催化、缓蚀等领域有着广泛的应用,但是用于电催化分解水方面鲜有报导。本论文通过晶面工程、缺陷调控以及与导电材料复合策略,显著提高了三元钨基材料的电催化析氧性能。论文主要工作如下: (1) 以五水合硝酸铋,二水合钨酸钠为原料,以油胺为表面活性剂,采用溶剂热法,合成了具有氧空位的凹面钨酸铋纳米片。利用XRD、FE-SEM、TEM、XPS、EDX、紫外-可见漫反射光谱等表征手段对产物进行了形貌和结构表征。所合成的氧空位凹面钨酸铋纳米片在近中性的条件下具有稳定的电化学分解水产氧性能。据我们所知,这是第一个不含第一行过渡金属及贵金属的钨基电催化剂用于近中性析氧反应的报道。实验结果和第一性原理表明,氧空位的存在能够在电化学过程中减少电荷转移阻力及水分子的吸附阻力,提高了电化学产氧的活性。此外,凹面的存在也增强了钨酸铋纳米片的电化学产氧活性。由于高能晶面和氧空位的协同效应,具有氧空位的凹面钨酸铋纳米片的电化学产氧性能可以与报道的最好的无机非贵金属催化剂相媲美。缺陷工程与晶面工程相组合的策略为设计新型、高效析氧电催化剂开辟了新途径。 (2) 以六水合氯化钴、二水合钨酸钠为原料,采用溶剂热法合成了两种形貌不同的钨酸钴纳米材料。通过XRD、FE-SEM、HRTEM、XPS、EDX等分析技术对合成的产物进行详尽表征。产物的电化学产氧性能研究结果表明:钨酸钴纳米棒的电化学产氧性能优于钨酸钴纳米颗粒。经过系统分析,两种不同形貌的电催化剂性能差异主要来自于不同的化学活性面积。在此基础上,筛选出性能良好的棒状钨酸钴加入氧化石墨烯,一锅煮法合成CoWO4/氮掺杂-还原氧化石墨烯复合材料。研究结果表明,由于氮掺杂的还原氧化石墨烯良好的导电性,CoWO4/氮掺杂-还原氧化石墨烯复合材料显示了增强的电催化活性。
三元钨基纳米材料;可控合成;电分解水性能;水热合成
温州大学
硕士
化学
马德琨
2016
中文
O643.36
2019-01-18(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)