MnO2纳米晶与MnO2负载贵金属催化剂的合成及性能研究
过渡金属氧化物纳米材料以其独特的电学、光学、催化性能在国际上引起了广泛的研究兴趣。在金属氧化物纳米材料的合成中调控其晶型、尺寸和维度，研究材料结构与性能的关系，对于优化材料性能、设计合成具有独特功能的新型材料具有重要的意义。考虑到二氧化锰价廉、易得与稳定性高等优点，本论文选择其作为研究对象，合成了多种二氧化锰纳米晶，实现了对其晶型及形貌的调控，并研究了它们作为主体催化剂和催化剂载体时对催化性能的影响规律，再结合纳米晶的微观结构，提出可能的反应机制。 本论文第二章通过二价锰的氧化或者高价锰的还原，可控合成了α，β，γ，δ等不同晶型的，具有纳米线、纳米棒与多级结构形貌的二氧化锰纳米晶。通过苯甲醇及其衍生物的选择性氧化反应评估了不同晶型二氧化锰在催化性能上的差异，结果发现δ-MnO2具有最优的催化活性，而α-MnO2的循环稳定性最好。在此基础上，结合二氧化锰的微观结构及苯甲醇氧化反应本身的特点，提出了可能的催化反应机理，为相关 MnO2催化的有机反应选择合适的晶型提供了实验支持。 除了研究 MnO2作为主体催化剂在苯甲醇氧化反应中的催化性能，本论文还研究了作为载体时 MnO2的晶型对其催化活性的影响规律。在第三章，通过将单分散的Pd 纳米颗粒负载于不同晶型的二氧化锰纳米晶表面，制备了四种Pd/MnO2催化剂。此外，还通过沉积沉淀法制备了Au/β-MnO2催化剂，并将它们用于催化 1,4-丁二醇的高温高压环化反应。结果表明：以β纳米线结构为载体的Pd负载催化剂展示出较高的催化活性，所有Pd负载催化剂都具备较好的循环稳定性。同时，煅烧温度对于Au/β-MnO2催化活性没有明显的影响。基于催化实验结果以及材料微观结构，提出了1,4-丁二醇环化反应可能的机理，为揭示 MnO2载体与贵金属催化剂之间的作用提供了实验依据。
MnO2纳米晶;MnO2负载贵金属;催化剂;合成工艺
温州大学
硕士
化学
陈伟
2016
中文
O643.36
2019-01-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）