La(Fe,Si)13氢化物片状块体的高气压合成及磁热效应研究
La(Fe,Si)13氢化物被认为是最具有应用前景的室温磁制冷工质之一，主动磁蓄冷样机上使用的理想磁制冷工质通常要求为片状块体，而对La(Fe,Si)13块体直接氢化会产生裂纹。本文首先采用电弧熔炼法制备了 La0.5Pr0.5Fe11.4Si1.6，La0.6Pr0.4Fe11.4Si1.6B0.2以及 La0.9Ce0.1Fe11.7-xMnxSi1.3合金，再利用自制的高气压热处理装置，在压强大于40MPa的高压氢气气氛中烧结制备了片状 La(Fe,Si)13氢化物块体。利用X射线衍射仪(XRD)分析了样品晶体结构以及相结构；利用扫描电子显微镜(SEM)对样品尺寸分布及外观形貌进行表征；利用超导量子干涉仪(SQUID)对样品的磁性能进行了测量。主要研究了氢压、烧结时间、温度及元素掺杂对片状La(Fe,Si)13氢化物块体的晶体结构、相组成、滞后损耗及磁熵变的影响规律。在滞后基本消除的基础上，得到了在室温具有优良制冷性能的，可在主动磁蓄冷式冷机上使用的片状磁制冷工质。 通过在压强为50MPa，温度为600℃的高压氢气气氛中烧结，制备了片状La0.5Pr0.5Fe11.4Si1.6氢化物块体。高压氢气气氛抑制了烧结过程中的氢原子的逸出，制备得到的氢化物块体具有较高的致密度。通过XRD以及对样品磁性的测量，我们详细的研究了片状La0.5Pr0.5Fe11.4Si1.6氢化物的结构及磁热效应。结果显示，高致密度片状磁制冷工质显示了优越的磁制冷性能，在0-2T的外磁场下，其磁熵变ΔSm在330K取得最大值15.5J/kg·K(体积磁熵变为106mJ/cm3·K)。 通过在压强为50MPa，温度为600℃的高压氢气气氛中烧结，我们制备了片状La0.6Pr0.4Fe11.4Si1.6B0.2氢化物块体。通过XRD以及对样品磁性的测量，我们研究了B掺杂对片状氢化物的结构以及磁热效应的影响。结果显示，B掺杂有利于合金在烧结过程中保持稳定的1:13相，同时可以提高氢化物的居里温度并显著降低其磁滞。制备得到的高致密度片状磁制冷工质显示了优良的磁制冷性能，在0-5T的外磁场下，其磁熵变ΔSm在340K取得最大值16.2J/kg·K。 在压强为40MPa，温度为分别为700和500℃的高压氢气气氛下烧结制备了片状La0.9Ce0.1Fe11.7-xMnxSi1.3Hy(x=0,0.29,0.35,0.41)氢化物块体。通过XRD以及对样品磁性的测量，研究了Mn掺杂以及高温烧结对氢化物结构、相组成以及磁热效应的影响。结果表明，Mn的掺杂有利于抑制α-Fe的析出，并且使得片状氢化物块体的居里温度降低至室温附近。在0-2T的外磁场下，700℃下制备的片状La0.9Ce0.1Fe11.35Mn0.35Si1.3氢化物块体的磁熵变ΔSm在289K达到最大值4.3J/kg·K。在0-2T和0-5T的磁场下，500℃下制备的片状La0.9Ce0.1Fe11.35Mn0.35Si1.3氢化物块体在290K的最大磁熵变ΔSm分别达到7.5和12.4J/kg·K；在1.5T的磁场下，直径10mm，厚度为2和3mm的片状La0.9Ce0.1Fe11.35Mn0.35Si1.3氢化物块体的绝热温变ΔTad分别在297和295K取得最大值2和2.1K。
磁制冷工质;磁热效应;高气压合成;居里温度;La(Fe,Si)13氢化物;片状块体
沈阳理工大学
硕士
物理电子学
孙乃坤
2016
中文
TB64
80
2017-04-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）