10.3969/j.issn.2095-2783.2010.12.013
第一性原理模拟计算银-镍催化剂银覆盖率对甲烷解离吸附的影响
甲烷解离被认为是甲烷水蒸气重整反应的控速步骤.同时,甲烷的深度解离也会造成催化剂的积碳以及失活.在工业上使用的镍催化剂的基础上,加入银能够提高催化剂的抗积碳性能.为了从机理上解释银对催化剂抗积碳性能的影响,基于密度泛函理论(DFT)的计算,研究了银覆盖率为1/4、1/9单原子层(ML)时银-镍合金(100)表面上的甲烷解离吸附过程.计算得到了甲烷连续脱氢反应中各反应物、中间体、产物的吸附能和包含的基元反应的活化能,以及过渡态构型.计算结果表明:低含量的银对于表面反应的影响不大,而高含量银的加入会使得100面发生重整,从而能够显著地提高甲烷解离生成碳原子的能垒.
计算化学、密度泛函理论、甲烷解离、镍、银
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TQ032(一般性问题)
上海市"晨光计划"基金资助项目2007CG41;高等学校博士学科点专项科研基金资助项目200802511007
2011-04-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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