10.3964/j.issn.1000-0593.2008.06.011
原位DRIFTS研究CH4部分氧化和CO2重整的耦合
8%Ru-5%Ce/γ-Al2O3催化剂对于甲烷的低温活化具有较好的催化活性,在500℃下甲烷、二氧化碳和氧气的耦合反应中,吸热反应二氧化碳重整和放热反应甲烷部分氧化进行耦合强化,使得耦合反应中的甲烷转化率为38.8%.用原位漫反射傅里叶红外光谱法对钌系催化剂耦合甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应体系机理进行研究.CO在8%Ru-5%Ce/γ-Al2O3上吸附,表明CO在催化剂表面上波数为2167cm-1(2118cm-1)和2031cm-1(2034cm-1)处形成孪生态Ru(CO)2和Ce(CO)2吸附物种,而且高温下CO吸附物种很容易从催化剂表面脱附出来.原位漫反射红外实验结果表明甲烷部分氧化反应时催化剂表面上有吸附物种碳酸根、甲酰基(甲酸盐)和一氧化碳的形成,其中表面的甲酰基和甲酸盐物种是甲烷部分氧化反应的主要活性中间物,这些中间活性中间体由甲烷吸附态CHx和催化剂表面的氧吸附态结合而形成的,随后这种中间物种再分解为CO产物;甲烷和二氧化碳重整反应时没有新的吸附物种产生,由此提出重整反应的机理是吸附态的甲烷和二氧化碳在催化剂活性中心上进行活化解离而生成合成气;甲烷、二氧化碳和氧气耦合反应过程中出现新的羟基物种(桥式羟基Ru-(OH)2),耦合反应机理复杂可能是由部分氧化和重整两类反应机理的复合,其中桥式羟基Ru-(OH)2参与了反应的进行.
原位漫反射红外光谱、耦合反应、钌、反应机理
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O657.3(分析化学)
重大基础研究前期研究专项项目2004CCA03100;广东省自然科学基金项目04020128;新世纪优秀人才支持计划项目NCET-06-740
2008-09-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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1246-1250
