10.7522/j.issn.1000-0240.2021.0088
氧同位素示踪夏季北冰洋(62.3°～74.7°N)大气硝酸盐形成途径的研究
大气硝酸盐(包括颗粒态硝酸盐和气态硝酸)是一种重要的含氮物质,在北冰洋氮的生物地球化学循环中起着重要作用.然而,目前关于北冰洋上大气硝酸盐形成机制的研究较少,限制了对该地区氮氧化物(NOX)到硝酸盐相关大气化学过程的理解.作为2012年夏季中国第五次北极科学考察的内容之一,本研究采集了科考航线上的大气气溶胶样品,并对北冰洋航段(62.3°～74.7°N)上样品中硝酸盐的氮氧同位素(δ15N,δ17O和δ18O)进行了分析以研究该区域大气硝酸盐的形成过程.观测到的Δ17O(NO–3)变化范围为21.7‰～28.8‰,均值为(25.4±2.7)‰;δ15N(NO–3)变化范为是-7.5‰～0.8‰,均值为(-4.2±3.0)‰.整体上,Δ17O(NO–3)与采样纬度呈现相反的变化趋势,与夜间时长和O3浓度呈现相似的变化趋势;δ15N(NO–3)与气温呈现相反的变化趋势.基于化学动力学的分析表明,Δ17O(NO–3)的变化可能主要反映的是NO2+OH、N2O5+H2O(aq)、NO3+HC/DMS、NO3+H2O(aq)、XNO3+H2O(aq)(X=Br、Cl、I)等硝酸盐生成途径的变化.基于Δ17O(NO–3)的计算表明:低Δ17O(NO–3)样品[Δ17O(NO–3)=21.7‰～24.5‰,66.2°～74.7°N]的主导反应为NO2+OH,其对硝酸盐的可能平均贡献是68％～81％;对于高Δ17O(NO–3)样品[Δ17O(NO–3)=27.5‰～28.8‰,62.3°～69.9°N],NO3+HC/DMS、NO3+H2O(aq)和XNO3+H2O(aq)三者一起的贡献最高,可达35％～50％.结合BrO柱浓度的分析表明,XNO3+H2O(aq)反应对高Δ17O(NO–3)样品的作用可能不可忽略,该作用有待结合大气化学模型进一步探索.
北极;气溶胶;硝酸盐;形成途径;氧同位素
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O648.18(物理化学（理论化学）、化学物理学)
国家自然科学基金;国家自然科学基金;自然资源部项目;安徽省自然科学基金青年项目;高层次人才科研启动基金
2021-12-16（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共10页
1344-1353
